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Science：空气热导率的四倍！突破无机晶体材料热导率的极限
- by wittx 2021-09-08
利物浦大学设计不同的层序列来选择性地靶向纵向和横向声子，并通过产生化学键和离子大小的不平衡来减少它们对热导率的贡献。化学键的不平衡显著改变了声子色散以减少热传输，并且在结构上与离子尺寸的不平衡兼容，这进一步降低了热导率。BiOCl和Bi2O2Se分别封装了纵模和横模的这些设计原理，体超晶格材料Bi4O4SeCl2通过在其晶胞内允许这些效应协同并影响沿堆叠轴的所有传输活性声子模式，使材料具有极低的热导率0.1 W/(m·K)。其值仅为空气热导率的四倍，是所有大块无机材料中最低的值，证明了对不同界面空间排列的化学控制可以协同修改振动模式以最小化热导率。该文章近日以题为“Low thermal conductivity in a modular inorganic material with bonding anisotropy and mismatch”发表在知名顶刊Science上。
【图文导读】
图一、化学相容的界面允许由键各向异性和失配驱动的协同声子色散改性和组合
（a）由强键和弱键界面叠加而产生的各向异性键对比材料的示意图。
（b）由于尺寸过小的离子层会产生层失配应变（用蓝色阴影表示）和强键合界面（用弹簧表示），因此具有初始面内畸变的材料示意图。
（c）一种材料的示意图，该材料将交替强键和弱键界面的各向异性键对比度与层失配应变引起的初始面内畸变相结合。
图二、BiOCl中vdW界面处的纵向声子软化降低了面外热导率
（a）BiOCl的晶体结构显示出强键合和弱vdW键合（橙色阴影）界面。
（b）平行（顶部）和垂直（底部）BiOCl压片的总热导率。
（c）计算BiOCl在面内κ和面外κ方向的低频声子色散。
图三、Bi2O2Se中易畸变界面上的横向声子非谐性
（a）Bi2O2Se晶体结构表现出易畸变（蓝色阴影）和强粘结界面。
（b）平行（顶部）和垂直（底部）Bi2O2Se颗粒平面的总热导率。
（c）计算了Bi2O2Se在平面内κ和平面外κ方向的低频声子色散，突出显示了纵向声场模式（红色）和横向声场模式（蓝色）。
图四、在Bi4O4SeCl2中极低的热导率
（a）Bi4O4SeCl2晶体结构，突出显示了三种类型的界面：强键合、弱vdW键合和易于畸变部分。
（b）计算的无Se/Cl位混合的Bi4O4SeCl2低频声子色散，突出显示了纵向声场模式（红色）和横向声场模式（蓝色）。
（c）测量的非弹性中子散射（黑色圆圈）与针对有/无Se/Cl位混合的Bi4O4SeCl2计算的中子加权广义声子DOS的比较。
（d）平行（顶部）和垂直（底部）Bi2O2Se颗粒平面的总热导率。
【全文总结】
晶体材料的热导率不能任意低，因为固有极限取决于声子色散。综上所述，作者使用互补策略来抑制纵向和横向声子对包含不同类型固有化学界面的层状材料中热传输的贡献。BiOCl和Bi2O2Se分别封装了纵模和横模的这些设计原理，体超晶格材料Bi4O4SeCl2通过在其晶胞内实现两种界面类型来结合这些效果，沿其堆叠方向在室温下达到0.1 W/(m·K)的极低热导率，该值在空气的四倍以内。作者证明了对不同界面空间排列的化学控制可以协同修改振动模式以最小化热导率。
文献链接：Low thermal conductivity in a modular inorganic material with bonding anisotropy and mismatch (Science, 2021, doi: 10.1126/science.abh1619)
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